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記者1日從中國科學技術大學獲悉，該校熊宇杰、龍冉研究團隊設計了一類等離激元催化材料，實現了可見光區(qū)和紅外光區(qū)二氧化碳與水的高選擇性轉化。該技術使用廣譜低強度光，甲烷產率高達0.55毫摩爾/克/小時，碳氫化合物的產物選擇性達100%，是目前光驅動二氧化碳資源化利用的最高紀錄。相關研究成果日前發(fā)表在《自然通訊》上。

利用陽光、二氧化碳和水生成人類所需物質是長期以來的夢想。然而，這種人工光合成體系面臨著一些重大挑戰(zhàn)，其關鍵是如何利用太陽光中低能量的光子。紅外光是太陽光譜中典型的低能光子，在太陽光譜中占比高達53%。通常的半導體光催化技術只能利用紫外區(qū)和可見區(qū)的光子來驅動化學轉化，制約了太陽能利用效率。近年來，國際上提出利用金屬納米材料的等離激元效應來驅動催化反應的思路，以期解決半導體光催化面臨的瓶頸問題。然而，等離激元金屬納米材料具有吸收低能光子的能力，卻難以將吸收的能量有效地利用到催化反應中去，導致化學轉化活性很低。?

研究團隊聚焦二氧化碳與水的轉化反應，基于等離激元材料的催化活性位點設計，形成金屬與二氧化碳分子的有效雜化耦合體系。通過一系列工況條件下的譜學表征，發(fā)現在等離激元的局域電場增強效應下，其費米能級之上會出現準離散的陷阱態(tài)，有助于發(fā)生熱電子的直接激發(fā)過程，并通過延長熱電子壽命而發(fā)生二次激發(fā)過程，從而實現高效多光子吸收和選擇性能量轉移。基于該作用機制，所設計的材料在可見光區(qū)和紅外光區(qū)范圍內，皆可驅動二氧化碳與水高選擇性轉化為碳氫化合物。

此外，利用等離激元催化的多光子吸收特點，研究團隊設計優(yōu)化了反應裝置，實現了散射光子的高效吸收，從而突破了當前光驅動二氧化碳資源化利用領域的瓶頸。

(中國科大供圖)

關鍵詞： 二氧化碳 等離激元 碳氫化合物 太陽光譜 納米材料